1T 相二硫化タンタルに新たな解釈を加える: 科学者が隠された電子状態を解明

1T相二硫化タンタルに新たな解釈を加える
1T-TaSのタンタル層におけるポーラロンの温度による進化2 異なる CDW フェーズ、つまり、同等 (C)、ほぼ同等 (NC)、および不釣り合い (IC) を経ます。 CDW を高温で除去すると、ポーラロンはガス状の状態になります。クレジット: ネイチャー·コミュニケーションズ (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-42631-6

研究は多くの場合、多段階のプロセスとして展開されます。 1 つの疑問に対する解決策は、さらにいくつかの疑問を引き起こす可能性があり、科学者はさらに遠くまで到達して、より大きな問題をいくつかの異なる視点から検討するよう促されます。このようなプロジェクトは、成長するさまざまなチームや機関の専門知識や能力を活用するコラボレーションの触媒となることがよくあります。


半世紀にわたり、科学者たちは 1T 相二硫化タンタル (1T-TaS) の謎を調査してきました。2)、超伝導や電荷密度波 (CDW) などの興味深い量子特性を持つ無機層状材料。

この物質の複雑な構造と挙動を明らかにするために、スロベニアのヨゼフ・ステファン研究所とフランスのパリ・サクレー大学の研究者は、国立放射光光源 II (NSLS-II) のペア分布関数 (PDF) ビームラインを利用している専門家に連絡を取りました。 )、米国エネルギー省(DOE)のブルックヘブン国立研究所にある科学局ユーザー施設で、材料の構造について詳しく学ぶことができます。

スロベニアのチームは数十年にわたってこの種の材料を研究していましたが、PDF が提供できる特定の構造特性が不足していました。

このコラボレーションの結果は、最近、 ネイチャー·コミュニケーションズ、ペア分布関数法のような局所構造プローブでのみ見ることができる隠れた電子状態を明らかにしました。 1T-TaS をより完全に理解することで2の電子状態を解析するため、この材料はいつかデータ保存、量子コンピューティング、超伝導において役割を果たす可能性があります。

より良い視点からより良い景色が得られます

科学者が材料を研究するとき、原子がどのように配置されているかを 10 ナノメートルスケールの短距離で確認したい場合もあれば、原子構造のパターンがマイクロメートルスケールなどの長距離でどのように繰り返されるかを確認したい場合もあります。 。

これらのスケールの違いは、1 つの通りにあるいくつかの異なる建物を見た場合と、複数の街区にまたがる建物の配置方法を見た場合に匹敵します。これらのタスクのそれぞれには、非常に異なる視点が必要です。材料の特性を研究する場合、研究者は特定の長さスケールでのみ特定の挙動を確認できる場合があります。

「私たちはビームラインで数種類の測定を行っています」と主任ビームライン科学者のミリンダ・アベイクーン氏は説明した。 「通常、サンプルの長距離秩序を特徴付けるために粉末 X 線回折 (XRD) を使用しますが、この材料では、その興味深い特性につながる可能性のある短距離秩序の特徴が共存しているのではないかと考えたため、PDF を使用しました。この種の構造特性評価に最適です。

「ビームラインには、クライオストリームと熱風ブロワーを組み合わせたセットアップなどの特殊な機器も備えています。これは、非常に広い温度範囲にわたってこの材料の温度に依存する微妙な特徴の一部を発見するために非常に重要でした。」

「XRDを使用して観察すると、理想的な長距離秩序システムのように見える物質を得ることができますが、PDFを使用すると、より短いスケールでの構造の逸脱が検出される可能性があります」と、PDF研究を主導する科学者エミール・ボジンは述べた。ブルックヘブン国立研究所の凝縮物質物理学および材料科学 (CMPMS) 部門の教授であり、この論文の筆頭著者の 1 人です。

「この技術を適用しなかったら、これまでに使用されていたすべての探査機が見逃していた、システム内に実際に隠された短距離指令があったことを確認することはできなかったでしょう。それには重要な局所的な構造的側面があります。」

1T-TaS2:驚きが詰まったレイヤー素材

遷移金属ダイカルコゲニド (TMD) は、原子的に薄い層で構成される材料の一種です。 TMD は、酸素、硫黄、セレンを含む材料であるカルコゲンの 2 つの層の間にある遷移金属を特徴としています。これらの材料層はそれぞれ、原子 1 個分の厚さしかなく、人間の髪の毛の太さの 100 万分の 1 です。

1T-TaSの場合2、タンタルの薄い層が 2 つの硫黄層の間に挟まれています。それぞれの物質は独自の独特な層構造を持っていますが、層が結合すると、この異なる環境で電子が相互作用し、新しい特性が生まれます。

TMD は冷却されると魅力的かつ複雑な CDW を示すため、何十年にもわたって研究されてきました。 CDW は、さまざまな要因によって駆動される可能性のある、特定の長距離の秩序ある電荷配列です。異なる TMD 材料では、層の積層方法が微妙に異なります。構造自体がどのように秩序づけられるかによって、非常に特殊なシステムが作成されます。

1T-TaS2 は多くの点で特別です。他のTMDと同様に、このCDWを示しますが、他のTMDが金属のままである、つまり電流をよく通すのとは対照的に、この特定のシステムは実際にはCDW状態で絶縁しています。

CDW は、材料内で繰り返しパターンを形成する電子の動きを伴う量子現象です。この配置は材料の電子的および構造的特性に影響を与え、メモリストレージ、センサーなどのさまざまな用途に応用できるようになります。 テクノロジー、量子コンピューティング。

1T-TaSのもう一つの注目すべき特徴2 それは量子スピン液体の候補材料であるということです。量子スピン液体は常磁性系であり、この材料には長距離の磁気秩序が存在しないことを意味します。量子ゆらぎにより、たとえ低温であってもスピンが秩序化されることはありません。これらの材料は量子もつれによって特徴づけられ、トポロジカル量子計算の分野の研究者の注目を集めています。

「これは理論的な意味で深く研究されてきた概念です」とボジン氏は言います。「しかし、これらの概念を実際のシステムで実現することに関するデータはほとんどありません。私たちの研究ではこの問題に直接取り組んでいませんが、これはこの資料の重要な特徴の 1 つであり、この資料を非常に興味深いものにしています。この物質の理論上のスピン液体状態が実際に安定化できることが証明されれば、量子情報科学の世界に新たな可能性が開かれることになる。」

新たな段階に光を当てる

「1T-TaS」2 興味深いのは、量子コンピューティングにおける可能性だけではありません。古典的コンピューティングには、より当面の実用的な関心のある応用例もあります」と、スロベニアのヨゼフ・ステファン研究所の複雑物部門の責任者であり、この論文の筆頭著者の一人であるドラガン・ミハイロビッチ氏は述べた。

「私たちは、この材料が非常に短い光または電気のパルスにさらされると、本当に驚くべき働きをすることを発見しました。これらのパルスは CDW 内の電荷構成の変化を引き起こす可能性があり、その結果、電気抵抗が大幅に低下します。

「低温では、これらの変化は「準安定」伝導状態に入る可能性があり、これは制御可能に自由に絶縁状態に戻すことができます。これにはメモリストレージなどのコンピューティング分野での実用的な応用があり、スロベニアのチームはテクノロジー業界の主要企業とすでに研究を始めている。

「主な利点は、このようなデバイスがサブピコ秒の抵抗スイッチング時間を示し、アトジュール範囲で記録的な低消費電力を実現するという事実から来ています。 1T-TaS ベースの「チャージ コンフィギュレーション メモリ」デバイスなど、優れたサイクル特性とスケーリング特性を組み合わせたもの2 あらゆる種類のクライオコンピューティングアプリケーションにとって非常に有望です。」

「PDF 技術を使用して 1T-TaS の結晶構造を調査する」2 広い温度範囲にわたって、私たちはいくつかの非常に驚くべき観察を行いました」とアベイクーン氏は述べました。 「物質の温度は電子構造を変化させます。」

温度が低下すると、材料は CDW 状態に入り、材料の長距離秩序が歪み、変化し始めます。 50 K (高速光パルスの適用により準安定状態になる温度) 未満では、材料は予期せぬ構造歪みを示し、隣接するタンタル層を結合します。この歪みは、パルスによって作成された長期持続状態を達成するための鍵を握っている可能性があります。

逆に、材料を 550 K 以上に加熱すると CDW が完全に除去され、歪みのない材料が得られます。

「驚くべきことに、低温で見られるものと同様の短距離歪みは、CDW 状態よりはるかに高い温度でも局所規模で持続します」とアベイクーン氏は説明しました。 「この結果は、何がこの星系における CDW の形成を促進しているのかについてのアイデアを提供します。」

これらの高温の歪みは、電子が材料の格子構造を通過して局所的に相互作用する際に生成される準粒子であるポーラロンに起因します。 600 K を超えると、系の層状構造が不可逆的に変化し始めます。これは、XNUMX 種類の硫黄 - タンタル - 硫黄サンドイッチ層の均質な積層から、XNUMX つおきのサンドイッチ層の種類が変わる異質な積層に変換します。

変化が起こると、ポーラロンの数は 50% 減少します。これは、ポーラロンが 1 種類のサンドイッチ層、つまり元の XNUMXT-TaS で見られるサンドイッチ層だけを好むことを意味します。2.

「これは、これまで観測されたことのない、CDW秩序温度をはるかに超える温度でポーラロンが存在するという紛れもない証拠を与える」とミハイロビッチ氏は述べた。

この材料の電荷秩序、つまり材料のさまざまな領域の密度に基づいて電子が作り出すパターンは、従来予想されていたものとはまったく異なるメカニズムによって駆動されます。秩序化には、ポーラロンが独自の秩序立った状態に結晶化することが含まれます。これは、固体の結晶状態に配置された電子を表す「ウィグナー結晶」として知られるものに似ています。

この材料の複雑な電子特性とその制御方法を理解すると、エレクトロニクス、センシング、コンピューティングにおける多くの潜在的な応用が可能になりますが、学ぶべきことはまだたくさんあります。超高速レーザーパルスを材料に当てると現れるこれらの隠れた状態は過去にも観察されていますが、完全には理解されていませんでした。

研究チームは、原子構造とその秩序平衡構造との関係を解読することを計画している。準安定状態の温度依存性はまだ完全には理解されていません。より高温でのハイテク用途でこの材料の光学的および電気的スイッチング機能を完全に実現するには、研究者はこの状態をより詳細に決定する必要があります。

「この星系には、局所的な構造を含め、まだ未踏の領域がいくつかあります」とボジン氏は語った。私たちの研究により、このシステムは実際にはさらに複雑であり、最初からすでに複雑だったことが明らかになりました。この素材には秘密があり、それは明らかになり続けており、それは何十年にもわたって明らかになり続けるでしょう。」